电化学催化反应的调控是太阳能电池等先进能源存储与转换器件的核心和关键问题之一。对染料敏化太阳能电池(DSSCs)而言，碘三负离子（I₃^-）/碘负离子（I^-）氧化还原电对是连接其光阳极和对电极的重要桥梁，基于I₃^-和I^-之间的氧化还原反应，可以实现光生载流子在DSSCs内部的转换与传输。因此，I₃^-和I^-之间的快速高效转换是影响DSSCs整体性能的关键步骤之一。贵金属铂电极通常被用作I₃^-还原反应的电催化剂，但其价格高昂、储量有限、易受电解质腐蚀，很大程度地制约了DSSC的规模化应用。石墨烯是二维功能碳材料，具有高导电性、高比表面积及优异的电化学稳定性，其basal plane（基面）与edge plane（边缘位）的电化学性能存在差异，这种源于材料结构的不一致性在一定程度上限制了石墨烯在电化学领域中的应用。如何有效活化石墨烯基面、同时增加石墨烯电化学活泼的边缘位，进而构筑高效石墨烯基电催化剂，是一个值得探索的课题。

  围绕上述难题，实验室锲而不舍地开展了系统的研究，提出了采用化学氧化法切割多壁碳纳米管结合氮掺杂策略构筑氮掺杂石墨烯纳米带（Adv. Energy Mater., 2015, 5, 1500180）、杂原子掺杂技术制备富活性位点的石墨烯（J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 2280–2287; Nano Energy, 2016, 25, 184-192; Nanoscale, 2016, 8, 17458-17464; Chem. Comm., 2014, 50, 3328-3330;等）、对石墨烯基面进行官能化（Nano Energy, 2016, 22, 59-69; Carbon, 2016, 100, 474-483;等）。最近，与美国佐治亚理工大学林志群教授团队合作，采用球磨结合高温硒掺杂技术，成功制备出具有丰富边缘位和基面被充分活化的硒掺杂石墨烯材料（SeG）。通过调变材料的退火温度，可以实现对SeG骨架缺陷位密度的调控，研究揭示了SeG对催化I₃^-还原反应的电化学响应特点与规律。与未掺杂石墨烯和铂参比电极相比，SeG具有更加优异的电催化活性；密度泛函理论计算研究表明，SeG骨架中Se物种是提升材料电催化活性的关键。综合采用拉曼光谱、光电转换性能、线性扫描伏安曲线等技术，系统分析了SeG中不同缺陷位、缺陷位密度对材料催化活性的影响规律。这种SeG对电极的成本，仅为贵金属铂电极的7%，有望取代铂电极、进而促进DSSC的规模应用。这一工作对设计和开发廉价且高效的碳基电催化剂提供了新思路。成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上 (2018, 54, DOI: 10.1002/anie.201801337)。此项工作得到国家自然科学基金、中央高校基础研究基金的资助支持。